Поиск переходного состояния с помощью FiCo

[Student2024]

Добрый день, так вышло что я ничего не понимаю в квантовом моделировании, почти отчаялась написать диплом. Прошу помочь с этим! У меня есть два интермедиата В и С. Я их построила в Avoradro и от туда получила координаты атомов. У меня есть для расчетов только программа FiCo - Firefly commander.
Как должен выглядеть входной файл для поиска переходного состояния из интермедиата В в С?. Я нашла оптимальную геометрию нескольких изомеров В и С. Преподаватель скинул подхожую работу. Как я поняла, далее мне нужно найти hessian для интермедиата С. А потом в одном файле добавить коортиданы В и гессианы С, верно? В этом файле команда включает runtyp=sadpoint? Почему нельзя использовать только координаты? Это уменьшит время расчетов, мной ноутбук оптимизацию геометрии считает около 8 часов.
Прошу, помогите. Я пыталась посчитать гессиан для не оптимизированной структуры, все закончилось тем, что в выходном файле было указано, что энергия не сходится.

[amge]

Как я поняла, далее мне нужно найти hessian для интермедиата С. А потом в одном файле добавить коортиданы В и гессианы С, верно?

Не так! Общая идеология поиска ПС такова: нужно каким-то образом получить достаточно хорошее приближение переходного состояния и в инпуте дать его координаты. Также в инпут внести предварительно вычисленный гессиан этого приближения (группу $HESS и сказать $statpt hess=read $end). Либо задать, чтобы гессиан сначала вычислялся ($statpt hess=calc $end). Затем runtyp=sadpoint и вперед. Признак того, что начальное приближение достаточно хорошее - если в гессиане первой идет мода с отрицательной частотой, движение по которой имитирует реакцию.

Главная сложность - это получить достаточно хорошее начальное приближение ПС. Чаще всего используют релаксированный скан - выбирают геометрический параметр (длина связи или валентный угол или диэдральный угол), обеспечивающий превращение В в С, и последовательно изменяют его фиксированное значение с оптимизацией остальных геометрических параметров. Структуру с максимальной энергией берут в качестве начального приближения. Релаксированный скан отнюдь не всегда помогает, но в простых случаях работает.

В вашем случае расчет рекомендованным методом занимает очень много времени, поэтому начальное приближение и его гессиан разумно получать каким-нибудь существенно более легким методом, вплоть до полуэмпирики.

[kbob]

Можете попробовать Nudged Elastic Band (NEB)

https://vk.com/@quant_chem_and_stuff-nu ... ehodnogo-s

Лучшей аппроксимацией ПС, естественно, будет изображение, имеющее максимальную энергию из всех (highest energy image, HEI).

Есть еще The climbing image nudged elastic band method (CI-NEB) опять в ORCA https://sci-hub.ru/10.1021/acs.jctc.1c00462

В аппроксимации ПС у вас будет отрицательная частота в гессиане отсюда уже можно искать ПС любыми более точными методами, однако...